1927年2月，刘天章受党派遣，赴陕西任中共陕甘区委候补委员，负责宣传工作，并兼任陕西《国民日报》社长。四一二反革命政变后，他利用《国民日报》揭露和批判蒋介石的背信弃义，同年7月8日，被国民党反动当局扣押。1929年夏，在蒋、冯分裂军阀混战的形势下获释出狱。

　　1930年春，刘天章在天津又不幸被捕。在狱中，他备受折磨，但坚不吐实，一直未暴露自己的真实身份和党的秘密，是年9月被释放。

　　1930年，刘天章先后担任中共太原特委书记、山西省委书记、组织部长等职。1931年7月4日，刘天章参与组织驻平定县的国民党高桂滋部2000余人的武装起义，成立了工农红军第二十四军。

　　1931年10月21日，刘天章等因叛徒出卖被捕。在狱中，刘天章始终坚贞不屈，坚守了共产党员的革命气节。11月13日，刘天章在太原英勇就义，时年38岁。他的战友赵九鹏曾赋诗撰文纪念他：“太原闹革命，潜足亦潜行。义起平定县，血染阜平城。赫光死奋勇，天章受酷刑。火链盘腰烧，凛然贯长虹。洒遍烈士血，山河换光明。光华开昌运，是慰在天灵。”