1924年11月,陈延年协助周恩来建立海陆军大元帅府铁甲车队。1925年11月,在铁甲车队的基础上,周恩来、陈延年等商定,从黄埔军校毕业生中再抽调一批共产党员和共青团员作为骨干,建立了著名的叶挺独立团。1927年6月,中共中央撤销江浙区委,分别成立江苏省委和浙江省委,陈延年任中共江苏省委书记。在白色恐怖笼罩下的上海,陈延年和赵世炎等不顾危险,部署工作,寻找失散的同志,恢复和重建党组织,积极开展斗争。6月26日,陈延年遭国民党军警逮捕。敌人对陈延年用尽酷刑,将他折磨得体无完肤,逼迫他供出上海党的组织。但陈延年以钢铁般的意志,严守党的机密,宁死不屈。
1927年7月4日晚,陈延年被国民党反动军警押赴刑场。刽子手喝令他跪下,他却高声回应:革命者光明磊落、视死如归,只有站着死,决不跪下!几个执刑士兵用暴力将其按下,松手挥刀时,不意陈延年又一跃而起,这一刀未砍着颈项,刽子手也差点吓得摔倒。最后,他竟被凶手们按在地上以乱刀残忍地杀害。


