1927年，李硕勋受朱德委派，在上海从事党的地下工作。他辗转于浙江、江苏、安徽和上海等地，先后任中共浙江省委常委、省委军委书记、省委代理书记，上海沪西区委书记、江苏省委军委书记、江南省委军委书记等。

　　1931年春，李硕勋被任命为中共广东省军委书记。同年7月在去琼州（今海南岛）指导工作的途中不幸被捕。备受敌人折磨的李硕勋铁骨铮铮，表达了视死如归的英雄气概。在狱中，他给妻子写信，抒发了对妻儿的至深情感、无限期望。9月16日，李硕勋被敌人用竹筐抬到海口市东校场，英勇就义，牺牲时年仅28岁。